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聚合物薄膜电容凭借其超高的放电密度和快速充放电速率成为先进电力电子设备中的关键器件，然而高温下由漏电流激增引起的能量损耗仍是制约其储能性能提升的瓶颈。近年来，通过掺杂纳米填料构筑界面电荷陷阱被认为是抑制高温漏电流的有效策略，然而受界面相容性约束，填料的掺杂比例通常控制在较低水平，使其形成的陷阱数量相对有限，载流子捕获能力有待提升。近日，华北电力大学庾翔&樊思迪团队报道了一种以间位芳纶（PMIA）为基体，P25型二氧化钛（P25 TiO₂）为增强相填料的复合电介质薄膜，通过P25 TiO₂本征结构中丰富的氧空位引入大量深陷阱态，实现了对载流子的高效俘获。复合薄膜在200°C下实现了10.12 J cm^-3最大放电能量密度，并在90%储能效率下表现出6.86 J cm-3的优异性能。通过飞秒瞬态吸收光谱（fs-TAS）、稳态/瞬态荧光光谱（PL/TRPL）以及密度泛函理论（DFT）对载流子转移的动力学过程进行了表征分析。相关成果以Engineering Oxygen-Vacancy Traps in Polymer-Based Composite Dielectrics for High-Performance Capacitive Energy Storage at 200°C为题发表在Advanced Functional Materials期刊上，论文通讯作者分别是华北电力大学电气与电子工程学院庾翔副教授和樊思迪副教授，第一作者为博士研究生张文琦。

图1&苍产蝉辫;不同类型罢颈翱₂氧空位密度及载流子输运特性表征

选用不同类型罢颈翱₂作为增强相填料，借助EPR和XPS对其氧空位密度进行表征，呈现出rutile TiO₂ < mixed TiO₂ < anatase TiO₂ < P25 TiO₂的特征。其中，P25 TiO₂混晶结构赋予其最高的氧空位密度。顿贵罢分析表明氧空位在罢颈翱₂导带下方0.65 eV处引入了陷阱态能级，有助于提升对载流子的捕获作用。PL测试表明四种TiO₂均在410 nm处出现特征峰，对应于电子从导带到价带的辐射复合过程。其中，P25 TiO₂在410 nm处PL强度最低，出现荧光猝灭效应，这是由于载流子输运过程中被陷阱捕获所致。此外，在515 nm处观察到额外的PL特征峰，对应的能量幅值与氧空位和价带顶能量差值相符，证实了该峰源于陷阱态的辐射复合。TRPL分析进一步表明，P25 TiO₂在该波长处的荧光寿命最长，表明陷阱态的存在有效延长了载流子的复合过程。

图2&苍产蝉辫;飞秒瞬态吸收光谱表征复合薄膜中载流子输运特性

分别制备了掺杂不同类型罢颈翱₂的PMIA复合薄膜，PL光谱显示PMIA/P25 TiO2中出现了最显著的荧光猝灭现象，说明载流子从PMIA导带到价带的跃迁过程中被陷阱捕获。通过飞秒瞬态吸收光谱（fs-TAS），进一步表征了复合体系中载流子的超快动力学行为。所有薄膜均在525 nm附近出现特征峰，源于激发态吸收（ESA）过程。四种薄膜的初始ESA强度呈现出PMIA > PMIA/rutile TiO₂ > PMIA/anatase TiO₂ > PMIA/P25 TiO₂变化趋势。其中PMIA/P25 TiO₂的ESA峰强度最低，表明P25 TiO₂在基体中引入了更多电荷陷阱，实现了对激发态电子的高效捕获，阻碍了其后续激发跃迁过程。对各薄膜在525 nm处的瞬态吸收光谱动力学衰减特性拟合分析，发现PMIA/P25 TiO₂复合体系中对应陷阱辅助复合的时间常数由最初的252.41 ± 18.60 ps增加至468.27 ± 35.42 ps，意味着该动力学过程被显著抑制。这一现象归因于P25 TiO₂对复合体系陷阱密度和陷阱能级的协同提升，进而延长了载流子的复合时间。TSDC测试进一步验证了PMIA/P25 TiO₂复合体系具有最高的去极化电流峰值温度，表现出最高的陷阱能级和入陷电荷量。

图3&苍产蝉辫;复合薄膜高温漏电流、击穿场强以及介电常数测试

得益于对载流子的高效捕获，PMIA/P25 TiO₂表现出显著抑制的高温漏电流和电导率，在200°C下击穿场强达到611.2 MV m^-1，有助于实现更高的电位移极化。此外，由于罢颈翱₂高介电常数形成的界面极化效应，PMIA/P25 TiO₂薄膜在200℃和100 Hz下的介电常数提升至5.50。当P25 TiO₂掺杂浓度为0.3 wt%时，复合薄膜在150°C和200°C下的最大放电能量密度分别达到13.78J cm^-3和10.12J cm^-3，即使在充放电效率高于90%时，依然保持了9.10J cm^-3和6.86J cm^-3的优异性能。复合薄膜在长达106次充放电循环测试中表现出可靠的运行稳定性，大尺寸薄膜试样的多点测试呈现稳定一致的性能表现，为其宏量制备和规模化应用提供了有力支撑。

本研究通过引入具有丰富氧空位的P25 TiO₂，实现了对PMIA中高温漏电流的显著抑制，在0.3 wt%超低含量掺杂下实现了高温储能性能的大幅增强，为高温储能用电介质薄膜的设计制备与性能调控提供了新思路。此外，多光谱联合表征手段为深入探究聚合物体系载流子输运特性和传导行为提供了新视角。

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